当前位置:阿仪网 > 贝士德仪器科技(北京)有限公司 > 新闻动态 > 中石大韦岳长领衔!北科大&高能所,发表Nature子刊!
发布时间:2025/10/6 8:02:10关注度:260
2025年8月21日,北京科技大学于晓琳、中国科学院高能物理研究所刘云鹏、中国石油大学(北京)韦岳长在国际知名期刊Nature Communications 发表题为《Catalytic cooperation between Ru and Pd atoms on hierarchical porous Ce-based oxide for boosting engine exhaust purification》的研究论文,Linsheng Xu为论文第一作者,于晓琳、刘云鹏、韦岳长为论文共同通讯作者。

在本文中,作者精心构建了一种负载在三维(2D)有序大-介孔铈-锆氧化物(3DOMM-CZO)上的二元Ru-Pd组分稳健催化剂(RuPd/3DOMM-CZO)。
该新型分级多孔铈-锆氧化物中的有序大孔和介孔结构分别能增强碳烟颗粒和气态反应物(如NO, CH4, O2)的传质效率。
同时,二元Ru-Pd活性组分能分别高效活化NO和CH4分子:Ru位点主要负责催化NO氧化为NO2(这是NOx辅助碳烟氧化机制的关键步骤),而Pd位点则能有效活化CH4的C-H键,促进其氧化为CO2。
Ru和Pd原子之间的催化协同作用促进了速率决定步骤的进行,从而实现了碳烟和CH4的高效同步氧化。
RuPd/3DOMM-CZO催化剂在碳烟和CH4同步氧化反应中表现出优异的催化性能(碳烟氧化的T50为357 °C,CH4同氧化的T50为334 °C)和稳定性。通过表征结果和理论计算(DFT)证实了上述催化机制和Ru-Pd协同效应。
本研究为设计用于发动机尾气多种污染物同步净化的多功能催化剂提供了可靠的解决方案和新见解。

图1. RuPd/3DOMM-CZO催化剂的层级孔隙形貌与微观结构。a) 扫描电子显微镜(SEM)图像;b) 3D有序大孔骨架的环形暗场扫描透射电子显微镜(ADF-STEM)图像;c) 2D六方(P6mm)介孔结构的ADF-STEM图像;d) 高分辨率ADF-STEM图像;e) 高分辨率明场扫描透射电子显微镜(BF-STEM)图像;f) RuPd纳米颗粒与3DOMM-CZO载体界面的高分辨率ADF-STEM图像。

图2. 催化剂对同时氧化碳烟和CH4的催化性能。a) 催化碳烟氧化的温度-转化曲线;b) 催化CH4氧化的温度-转化曲线;c) 在固定温度下,有无NO存在时CH4的转化率;d) 在有无NO存在时,同时氧化碳烟和CH4的温度-转化曲线;e) 在有无NO存在时,CH4氧化的温度-转化曲线;f) RuPd/3DOMM-CZO催化剂在五次循环测试中同时氧化碳烟的稳定性;g) RuPd/3DOMM-CZO催化剂在五次循环测试中同时氧化CH4的稳定性。

图3. 催化剂对NO、CH4和O2的吸附/活化能力。a) Ce L3边X射线吸收精细结构(XAFS)光谱拟合结果;b) O K边软X射线吸收光谱(sXAS);c) O K边sXAS拟合结果;d) H2程序升温还原(H2-TPR);e) NO程序升温氧化(NO-TPO);f) CH4程序升温表面反应(CH4-TPSR)。

图4. 在不同反应气氛条件下,RuPd/3DOMM-CZO催化剂上的中间物种和反应机理。a) NO氧化的温度依赖性原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)及对应的等高线投影结果;b) CH4氧化的温度依赖性DRIFTS及对应的等高线投影结果;c) 同时氧化NO和CH4的温度依赖性DRIFTS及对应的等高线投影结果。

图5. Ru/CZO、Pd/CZO和RuPd/CZO催化剂上NO和CH4氧化的DFT计算。a) 催化NO氧化为NO2的能量变化图;b) CH4分子第一个C-H键断裂的能量变化图;c) 有无O2存在时CH4第一个C-H键断裂的最终能量;d) Ru-4d轨道在Ru/CZO和RuPd/CZO上的投影态密度(PDOS);e) Pd-4d轨道在Pd/CZO和RuPd/CZO上的PDOS。
综上,作者针对天然气-柴油双燃料发动机尾气中碳烟和甲烷的净化难题,设计了一种基于三维有序大孔-介孔铈-锆氧化物的二元钌-钯催化剂(RuPd/3DOMM-CZO),实现了高效的尾气净化。
研究表明,该催化剂通过优化孔隙结构和活性组分,显著提升了对碳烟和甲烷的同时氧化性能,为解决双燃料发动机尾气净化问题提供了有效的技术方案,也为多功能催化剂的设计提供了新的理论依据,具有重要的环境和应用价值。
Catalytic cooperation between Ru and Pd atoms on hierarchical porous Ce-based oxide for boosting engine exhaust purification. Nat. Commun.,2025. https://doi.org/10.1038/s41467-025-63089-8.
文章来源:催化开天地
文章中 气体吸附测试数据 | 测试内容 | 参考仪器 |
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(CH4-TPSR)测试 | |
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![]() | CH4氧化的温度-转化曲线 |
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