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恭喜我司用户罗胜联教授课题组在ACS NANO上发表高质量文章
点击次数：413 发布时间：2018/1/12 10:50:18
光催化水分解产生清洁可持续的氢气有望取代传统化石能源，有“水中取火”之称。由于最大化的原子利用率和接近费米能级处特殊的电子结构和态密度，基于二维（2D）单层光催化剂的光催化制氢体系一直处在研究的前沿，是具有价值的能源转换材料。原子级别厚度的2D片层中内部晶格和外部价电子运动与电子参数影响能带结构和载流子浓度。因此，2D 片层中电荷流动的规则与电子结构息息相关。构筑缺陷被认为是一种调控电子结构来调节电荷流的有效方式。即使是极小浓度的缺陷就能够控制能带结构，载流子浓度及电子迁移方式。特别是当2D片层的层数达到原子级别时，外部原子更容易从2D晶格中逃逸，自适应的缺陷更容易产生。在2D纳米片层中实现在原子级别上调节电荷流，实现光生载流子的定向空间分离依然面临挑战。
近日，湖南大学罗胜联教授课题组与湘潭大学裴勇教授合作，实现单层ZnIn2S4中Zn面S缺陷诱导MoS2量子点生长构筑原子级别异质结体系助力高效光催化制氢，研究成果以全文形式发表在ACS NANO (DOI: 10.1021/acsnano.7b07974)期刊上（文章第一作者为湖南大学张书渠博士和湘潭大学刘霞博士）。
在本工作中，作者首先通过正丁基锂插层的方式得到Vs-M-ZnIn2S4 (单层富缺陷的ZnIn2S4)。通过原子力显微镜表明其分散性好、为单层厚度。XPS中S2s以及ESR，表明丰富的S缺陷。通过Zn2p和In3d比较发现，Vs-M-ZnIn2S4中Vs是由Zn面S逃逸造成的。通
过DFT计算同样表明，M-ZnIn2S4中S原子更容易从Zn面逃逸。Vs-M-ZnIn2S4中Zn面Vs区域内，由于S逃逸，Zn的相对正电荷增强，当MoO42−添加时，由于静电引力的作用，MoO42−被选择性的吸附在Vs区域，通过溶剂热还原得到MoS2QDs@Vs-M-ZnIn2S4（单层ZnIn2S4中Zn面S缺陷诱导MoS2量子点生长的原子级别异质结体系）。由于MoS2QDs缝合了Vs-M-ZnIn2S4的缺陷结构，S2p,Zn2p,In3d和ESR都出现一定程度上的回归。光激发下，Zn面Vs充当电子陷阱，将电子富集在Vs处，从而避免了电子在ZnIn2S4中的垂直传输运动。最终，电子通过Zn-S(S in MoS2)亲密的界面，实现与光生空穴的空间分离。实现高效的光催化制氢，MoS2QDs@Vs-M-ZnIn2S4的光催化制氢性能与体相ZnIn2S4相比提高了11倍。这项工作为研究缺陷在电子结构和2D光催化材料的活性的作用，以及深入理解原子级别异质结光催化体系提供了模型。
